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中科大氮化钴催化剂大幅提高二氧化碳加氢反

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来源: 作者: 2019-05-16 21:51:45

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,中国科技大学教授曾杰课题组对钴基催化剂在二氧化碳(CO2)加氢反应中的活性物相研究方面获重要进展。他们将氮原子引入到钴催化剂中,构筑出氮化钴催化剂,并通过原位机理发现,钴氮氢是该催化进程中真正的活性物相,是它大幅提高了催化效力。该成果10月9日发表于《自然—能源》。

由于CO2的化学惰性,CO2加氢反应需在高温高压下实现,转化工艺中存在能耗过大的问题。人们已开发出一系列策略以提高非贵金属催化剂对CO2加氢反应的活性。但迄今为止,对非贵金属催化剂在CO2加氢反应中的活性物相研究仍处于起步阶段。

研究人员将氮原子引入到钴催化剂中,形成氮化钴催化剂。在CO2加氢催化中,氮化钴催化剂在32个大气压和150℃的条件下,转换频率为同等条件下钴催化剂的64倍。此外,氮化钴催化剂的表观活化能是43.3千焦每摩尔,只有钴催化剂(91.4千焦每摩尔)的一半左右。进一步研究表明,在氢气氛围下,氮化钴催化剂上的氮原子会吸附结合氢原子构成钴氮氢这样一种特殊的物相。钴氮氢中的氨基氢原子直接加到CO2份子上,形成甲酸根物种作为中间产物,从而大幅度提升了CO2加氢反应的活性。

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